热烈祝贺SIEPM课题组硕士生李万隆在J. Membr. Sci.上发表论文

通过界面聚合在多孔基膜表面制备薄层复合膜具有反应条件温和、制膜效率高等优点，然而多孔基膜难以均匀分布水相单体，使其难以在低单体浓度下制备得到完整的高性能薄层复合纳滤膜。在本文中，我们使用一步法在微孔膜表面构筑了MoS₂纳米片中间层并均匀分布了水相单体，实现了在极低单体浓度下制备高性能的薄层复合纳滤膜（图1）。

 

                                             

图1 在PES微孔膜基底上制备有/无MoS₂纳米片中间层的聚酰胺薄层复合纳滤膜示意图

我们通过单宁酸辅助液相超声剥离制备了二硫化钼纳米片，并且和PIP混合形成水相悬浮液，抽滤在PES微孔膜表面形成二硫化钼中间层并分布水相单体，当二硫化钼的负载密度为20.1 μg/cm²时能够均匀地覆盖多孔基膜，并降低了基底的表面粗糙度（如图2）。

图2. X-i-PES基底的表面（a）横截面（b）的SEM图像和表面的AFM图像（c）。Ra表示膜的平均粗糙度。

我们固定PIP和TMC的浓度比为1:1.5，研究了一系列低浓度单体的界面聚合行为，发现当PIP浓度低至0.10 g/L时无法制备完整的聚酰胺分离层，并在其该条件下进一步调整MoS₂中间层的负载量制备了完整的聚酰胺分离层（图3）。

 

图3. （a）不同单体浓度下无中间层制备的TFC膜的SEM图像。（b）x-i-TFC膜的SEM图像。

在引入MoS₂中间层后，纳滤膜的表面亲水性先提高后降低，这是由于合适的中间层用量能够改善总的水传输阻力，而过多的中间层会产生较高的渗透阻力，由于引入中间层后减少了缺陷，纳滤膜平均孔径从0.959 nm减小至0.557 nm，同时由于硫原子在纳米片边缘暴露，纳米片荷负电，从而提高了纳滤膜的荷负电性。

图4. （a）x-i-TFC膜的动态水接触角。（b）20.1-i-TFC和0-i-TFC的PEG截留曲线。插图：膜的MWCO。（c）20.1-i-TFC和0-i-TFC的孔径分布。（d）x-i-TFC的Zeta电位。

没有中间层时，纳滤膜对Na₂SO₄的截留率仅为60%左右，随着引入MoS₂中间层，聚酰胺分离层更加完整，当MoS₂的负载量为20.1 μg/cm2时，纳滤膜对Na₂SO₄截留率为97.5%，同时水通量达到了33.5 L·m^-2·h^-1·bar^-1，具有显著提高的SO₄^2-/Cl^-选择性，此外，基于MoS₂中间层的纳滤膜具有良好的长期稳定性和抗污染性。

图5. （a）x-i-TFC的纳滤性能。PIP的浓度为0.10 g/L，TMC的浓度为0.15 g/L。（b）PIP和TMC的浓度对20.1-i-TFC的纳滤性能的影响。（c）20.1-i-TFC对不同类盐的纳滤性能。（d）20.1-i-TFC和0-i-TFC的SO₄^2-/Cl^-选择性。（e）20.1-i-TFC的长期稳定性。（f）20.1-i-TFC和0-i-TFC的抗污染性能。

本工作通过构筑平整、亲水的MoS₂中间层，提高了多孔基底的平整性和水相单体分布的均匀性，制备了具有增强纳滤性能的薄层复合纳滤膜，为基于中间层构筑纳滤膜提供了新的便捷、有效的策略。

相关成果以“High-performance thin film composite nanofiltration membranes with MoS₂ nanosheet interlayer”为题目发表在Journal of Membrane Science期刊。该文章第一作者为硕士研究生李万隆，通讯作者为万灵书教授。该项工作得到了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金和中央高校基本科研业务费专项资金的资助。

DOI: https://doi.org/10.1016/j.memsci.2023.121956